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铀烧绿石基玻璃陶瓷固化体的合成及化学稳定性评估

作者:谢华; 冯志强; 王烈林烧绿石玻璃陶瓷高包容量高富集度化学稳定性

摘要:为改善核素铀在玻璃陶瓷固化体中包容量低、亲玻璃而疏陶瓷的赋存问题,本文采用预处理与熔融-热处理相结合的方法,制备了含铀母玻璃(PG)和铀烧绿石基玻璃陶瓷(GC)固化体,并借助X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM-EDS)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)等检测手段,表征了GC固化体的物相结构并评估了其化学稳定性。XRD结果表明,GC固化体中的铀烧绿石是由PG中预先生成的萤石晶核发生相变而形成的,且是GC固化体中的主晶相;SEM和TEM结果显示,铀烧绿石相在玻璃基体上主要呈四方形均匀生长,且与玻璃的相容性好;元素分析结果证实,GC固化体中的铀高度富集于烧绿石中,残留于玻璃中的量极少;由EDS推算出铀烧绿石的化学计量式为(Ca1.05 Na0.20U0.73)(Ti1.48Al0.58)O7+x,其固溶量与设计值相当,实现了铀在陶瓷相中的较大固溶;XPS证实PG和GC固化体中的铀均以+4价居多,这为烧绿石包容更多铀提供了价态上的可行性;MCC-1结果表明GC固化体抗水性良好。

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原子能科学技术

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