作者：常晓文; 鲁婷婷; 魏颖真; 郭明玥; 闫文付...沸石磷酸铝结构导向效应电荷量电荷密度
摘要：以乙二胺（EDA）和1,3-丙二胺（1,3-DAP）为结构导向剂,在180℃加热摩尔比n（Al2O3）∶n（P2O5）∶n（R）∶n（H2O）=1∶1∶1∶277（R=EDA,1,3-DAP）的混合物,分别得到了高结晶度的三维阴离子开放骨架磷酸铝Al PO4-12和UiO-26。利用X射线粉末衍射分析、元素分析和液相酸碱度测量等表征手段,研究了两个合成体系的晶化过程以及晶化过程中液相的Al、P浓度和pH值随时间的演化。用Materials Studio中的＂原子体积和表面＂模块和Dmol3模块计算了双质子化乙二胺和1,3-丙二胺的体积以及Hirshfeld电荷。结果表明,双质子化EDA和1,3-DAP中N原子上的Hirshfeld电荷分别为0.073 e和0.064 e,按Hirshfeld电荷计算的电荷密度分别为1.8573和1.3400 e/nm^3,按形式电荷计算的电荷密度分别为25.44和20.94 e/nm^3,而AlPO4-12和UiO-26的骨架电荷密度分别为-6.1和-4.6 e/nm^3。结果表明,与氨基中N原子相连碳链长度的改变会影响其上的电荷量以及电荷密度,从而改变原有机胺的结构导向效应,导致晶化产物从Al PO4-12变成了具有较小电荷密度的UiO-26。
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