作者:兰海; 肖熙; 袁善良; 张彪; 周桂林; 蒋毅tio2气固多相催化甘油丙烯醇
摘要:采用浸渍法制备MoFe/X(X=SnO2,ZrO2,CeO2,TiO2,CNTs,MgO)以及MoFe氧化物催化剂用于甘油气-固相催化转化制丙烯醇。通过XRD、BET、XPS、H2-TPR和NH3-TPD表征,MoFe主要由晶相Fe2O3和Fe2(MoO4)3组成而MoFe/X主要为高分散态的Fe、Mo氧化物(Fe3+、Mo6+),其表面均只存在弱酸中心;所采用载体由于自身性质(比表面积和酸碱性)差异与Mo、Fe氧化物之间存在不同的相互作用,进而有效地调控了MoFe/X的表面弱酸强度、酸浓度和可还原性能。所制备催化剂对甘油制丙烯醇的催化性能(收率)依次为:MoFe/TiO2〉MoFe/CeO2〉MoFe/ZrO2〉MoFe/CNTs〉〉MoFe/SnO2〉MoFe〉〉MoFe/MgO。340℃时,MoFe/TiO2上甘油的转化率达到83.4%,丙烯醇的选择性和收率分别达到26.7%和22.3%;同时其展现出优于MoFe/CeO2、MoFe/ZrO2和MoFe/CNTs的稳定性。甘油转化率与催化剂表面弱酸中心浓度呈正相关性,而丙烯醇的生成则与氧化中心(非酸中心)密切相关。甘油转化率和丙烯醇选择性在MoFe/X上随反应温度变化而呈现相悖的变化趋势。
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