作者:龙金友; 刘志明; 邱学军; 张冰超快光电子影像非绝热动力学
摘要:利用飞秒时间分辨的光电子影像技术研究了2-甲基呋喃分子激发态超快非绝热动力学。2-甲基呋喃分子吸收两个400nm的光子后同时被激发到n=3的里德堡态S,[’A”(π3s)]、’A’(π3p。)、’A”(π3py)、’A”(π3pz)和价电子态’A’(ππ),之后被两个800nm的光子电离。通过母体离子产率随泵浦一探测延迟时间的变化曲线测得这些里德堡态与价电子态的平均寿命为50fs。通过解析光电子能谱中n=3的里德堡态与价电子态所对应的组分峰的相对演化特征,观测到了这些激发态之间的内转换过程,并且揭示了价电子态’A’(ππ)在内转换过程中扮演的重要“纽带”作用。里德堡态与价电子态之间的混合,形成势能面问的锥形交叉,导致了如此超快的内转换过程。
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