作者:张萍波; 张震; 王曦; 王胜平; 马新宾碳酸二乙酯hms分子筛氧化羰基化乙醇铜钯催化剂
摘要:制备了含Cu的介孔杂原子分子筛Cu-HMS和PdCl2/Cu-HMS催化剂,考察了其催化乙醇氧化羰基化合成碳酸二乙酯(DEC)的反应性能。通过X射线衍射、X射线光电子能谱、电感耦合等离子体原子发射光谱、红外光谱的表征表明,Cu离子以高度分散的状态进入HMS分子筛骨架,并保持了良好的介孔结构的有序性,同时PdCl2的负载在一定程度上提高了Cu-HMS分子筛的介孔规整度。通过催化剂活性的考察发现,载体表面的Pd与骨架中cu之间的协同作用有利于该反应体系活性中心的形成,PdCl2/Cu-HMS催化剂表现出较佳的活性,DEC选择性达100.0%、乙醇转化率为5.1%、DEC时空收率达到110.50g/(L·h)。助剂的加入在不同程度上提高了PdCl2/Cu—HMS催化剂的活性,其中四乙基溴化胺(TEAB)的效果最佳,TEAB的最佳负载量为n(TEAB):n(Pd)=12:1,产物DEC的时空收率达到187.93g/(L·h)。
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