作者：吴洪波; 王晓; 陈建民; 俞宏坤; 薛华欣; ...羰基硫反应机制复相al2o3x射线光电子光谱傅里叶红外光谱大气颗粒物fe2o3组分硫酸盐气溶胶大气化学反应全球气候变化比表面积分析反应速率常数cossio2mno2动力学过程动力学规律氧化物含硫气体
摘要：羰基硫(COS)是大气中含硫气体之一，它可以通过大气化学反应形成硫酸盐气溶胶，影响大气辐射平衡，导致全球气候变化．COS在大气中可通过与OH·自由基、活性氧原子等均相反应过程发生化学转化，但其与大气颗粒物的复相反应的研究甚少．考察了COS与大气颗粒物中较常见的氧化物成分Al2O3，CaO，SiO2，Fe2O3和MnO2等发生复相转化的能力，利用原位傅里叶红外光谱(in situ FTIR)，X射线光电子光谱(XPS)，比表面积分析等手段确定了COS的转化产物，讨论了反应的动力学过程和转化途径．结果表明，常温下COS能与多种氧化物反应，产物为CO2，单质S以及SO4^2-．各种氧化物对COS催化反应能力有较大差异，Al2O3表现出很强的催化活性，Fe2O3次之，CaO反应微弱，SiO2和MnO2则无明显反应活性．氧化物表面的吸附氧和羟基是COS转化的主要反应中心．体系中氧气过量时，Al2O3催化COS遵循准一级反应动力学规律，其酸碱性对催化活性影响很大，COS在碱性、中性和酸性Al2O3上的表观反应速率常数分别为1．51×10^-4，9．81×10^-5和3．06×10^-6s^-1．
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