作者：陈立宇; 杨伯伦; 张秀成; 董武甲烷液相选择氧化碘化合物发烟硫酸催化机理
摘要：以碘系列化合物为催化剂,在发烟硫酸溶剂中进行了甲烷液相选择性氧化制取甲醇.考察了催化剂种类、用量、反应温度、发烟硫酸浓度等工艺条件对反应收率的影响,探讨了甲烷液相选择性氧化的催化机理以及发烟硫酸中SO3含量的作用.实验结果表明,甲烷液相部分氧化的最佳催化剂为I2,最佳的工艺条件为催化剂浓度为0.099 mol·L-1、反应温度473K、发烟硫酸(SO350%(wt))、反应时间3h.在此条件下,甲烷转化的转化率可达82.65%, 选择性可达70.43%.机理研究表明,甲烷在部分氧化反应中首先转化为硫酸单甲酯,然后进一步水解得到甲醇, 反应遵循亲电取代机理.发烟硫酸中的游离SO3的作用就在于提供较好的亲电环境、反应的氧源以及亲核试剂.
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