作者：杨丽华; 何天衢; 赖楚钧; 陈平; 侯昭胤甘油氧化无碱溶液合金
摘要：甘油是生物柴油生产过程中生成的副产物,随着生物柴油产量的快速增长,甘油的量也迅速增加.据估计,到2020年甘油的产量将比需求量高出6倍.因此,将过剩的甘油转化为其它更有价值的化学品具有重要意义.在已经发表的文献中,各种碳材料负载的Pt催化剂被广泛应用于液相中甘油的选择性氧化.但是,由于Pt纳米颗粒与碳载体之间相互作用较弱,因此Pt纳米颗粒易团聚和流失,而且Pt的过度氧化和有机羧酸的强吸附也导致Pt催化剂失活.最近的研究表明,采用含氮的碳载体可以增强Pt与载体间的相互作用,这种载体还有可能将电子转移给Pt,从而有效提高Pt的分散度、活性和稳定性.与此同时,引入其它金属如Co,Cu,Bi,Sb等与Pt形成合金也能有效改善催化剂的活性和稳定性.我们在前期工作中曾经发现多壁碳纳米管(MWCNTs)负载的PtSb合金在甘油氧化反应中具有很高的活性和二羟基丙酮选择性,可以抑制C-C裂解,并提高了催化剂的稳定性.但是在MWCNTs上组装PtSb颗粒的过程繁琐且危险,需要对载体进行氧化(浓硝酸)、嫁接硫醇、浸渍金属、高温还原等,同时MWCNTs的价格也较高.本文采用简单的热解方法将氮和锑同时引入到碳基载体中,并用此载体制备了具有核壳结构的Sb@PtSb2/NC催化剂.首先将葡萄糖、三聚氰胺和SbCl3混合后在氮气中于700 ℃热解得到含Sb和N的多孔碳载体,再通过浸渍还原法将Pt还原并负载到该载体上即得到具有核壳结构的Sb@PtSb2/NC催化剂.该催化剂对催化甘油氧化具有较高的活性,同时具有较好的稳定性.氮气吸附表征表明,引入N和Sb都能提高载体的比表面积和孔体积,其中Sb的引入使得催化剂表面形成了多孔结构(SEM表征).XRD、TEM和EDS表征证明了具有核壳结构的Sb@PtSb2颗粒在载体表面上的生成.Raman光谱表明N和Sb的引入增加了碳缺陷,有可能带来新的活性位点.O2-TPD表征表�
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