作者：周云彩; 徐雪艳; 王鹏; 付会芬; 赵晨; 王...碳酸银六价铬光催化反应机理
摘要：近年来,金属-有机骨架(MOFs)作为一种多相光催化剂被越来越多地应用于光催化分解水制氢、还原CO2、还原Cr(VI)和降解环境有机污染物.尽管MOFs在光催化领域表现优异,但是仍然面临一些问题,例如多数MOFs材料仅在紫外线激发下才能表现出光催化活性,多数MOFs材料导电性不高、水稳定性欠佳及光生电子和空穴容易复合等.为此,与一些窄带隙半导体光催化剂构建复合物是增强MOFs光催化性能的一个有效策略.本文采用简单的原位离子交换沉积法,以UiO-66-NH2和AgNO3为前驱体在室温下快速制备了一系列具直接Z型异质结的UiO-66-NH2/Ag2CO3复合物(记为UAC-X,其中X=20、50、100、150和200,代表UiO-66-NH2在复合物中的含量).采用傅里叶变换红外光谱(FTIR)、粉末X射线衍射(PXRD)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、高倍透射电镜(HRTEM)、紫外-可见漫反射(UV-Vis DRS)和X射线光电子能谱(XPS)等技术对UAC-X复合物的形貌和结构进行了表征.研究了UAC-X在可见光照射下光催化还原六价铬(Cr(VI))和UAC-100降解有机染料的性能.探究了不同pH(pH=2、3、4、6和8)、不同小分子有机酸(柠檬酸、酒石酸和草酸)及共存离子(自来水和地表水中的离子)对光催化还原Cr(VI)的影响.结果表明,PXRD谱图显示UAC-X的衍射峰位置分别与UiO-66-NH2和Ag2CO3峰位置完全吻合.SEM、TEM和HRTEM图片证明在UAC-X复合物中Ag2CO3附着在UiO-66-NH2表面.光照50 min后,UAC-X复合物还原Cr(VI)的效率(UAC-20和UAC-50分别为68%和86%,UAC-100、UAC-150和UAC-200为100%)均高于UiO-66-NH2(19%)和Ag2CO3(8.0%).UAC-X复合物中UiO-66-NH2含量增加(比如UAC-20、UAC-50和UAC-100)导致其光催化Cr(VI)活性增强,其原因在于比表面积增大,且表面增强的正电荷对Cr2O7 2–吸附能力增强,最终提升了其光催化效率.不同pH值下的光催化实验结果表明:酸性条件下光催化效率远优于碱性条件,这是因为在酸性条件下充足�
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