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CO2加氢催化剂Cu/ZrO2/SiO2上Zr(Ⅳ)表面位对甲醇生成速率的影响

作者:Erwin; Lam; Kim; Larmier; Shohei; Tada...co2加氢lewis酸表面位原位x射线吸收光谱

摘要:Cu/ZrO2/SiO2是有效的CO2选择加氢制甲醇催化剂.为了理解混合氧化物基催化剂中ZrO2的作用,在Cu和Zr的K边进行了原位X-射线吸收光谱测试.在反应条件下, Cu保持金属态,而Zr以三类配位环境的形式存在:体相ZrO2,配位饱和的、以及不饱和的Zr(Ⅳ)表面位.配位不饱和Zr表面位可通过线性拟合参比的X射线吸收近边结构光谱进行定量,发现其数量与甲醇生成速率有关,因而表明Zr(Ⅳ)Lewis酸表面位在驱动选择生成甲醇反应中的重要性.这与提出的机理是一致的:在裂解H2的Cu纳米颗粒与稳定反应中间体的Zr(Ⅳ)表面位之间的界面上进行CO2加氢.

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催化学报

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