作者：杨军; 刘雨溪; 邓积光; 赵星天; 张昆锋; ...挥发性有机物介孔四氧化三钴负载贵金属催化剂agaupd合金纳米粒子甲醇氧化
摘要：甲醇是重要的化工原料和溶剂,也是一种典型的挥发性有机物(VOCs),其排放会对人体和大气环境造成危害.迄今为止,最有效的消除低浓度VOCs的方法是催化氧化.该方法具有VOCs去除效率高、起燃温度低、设备简单且无二次污染等优点.众所周知,负载贵金属催化剂对VOCs氧化显示良好的低温活性,但反应气流中的水分会降低贵金属的催化性能.研究表明,与单一贵金属催化剂相比,贵金属合金催化剂不仅具有高的催化活性,而且还具有良好的水热稳定性.尽管已有文献报道了二元贵金属合金催化剂对VOCs的催化氧化,然而VOCs在三元贵金属合金上催化氧化的研究则较少.本文采用三维有序介孔结构的二氧化硅(KIT-6)硬模板法和聚乙烯醇保护的硼氢化钠还原法制备了0.68 wt%和0.93 wt%Ag0.51Au0.65Pd/meso-Co3O4三元贵金属合金催化剂以及0.28 wt%Ag/meso-Co3O4,0.35 wt%Au/meso-Co3O4和0.33 wt%Pd/meso-Co3O4单一贵金属催化剂.利用电感耦合等离子体-原子发射光谱(ICP-AES)、X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、高角环形暗场-扫描透射电子显微镜(HAADF-STEM)、X射线光电子能谱(XPS)和氢气-程序升温还原技术表征了催化剂的物化性质.催化剂的活性评价在固定床石英微型反应器中进行,反应气组成为0.1%甲醇+氧气+氮气(平衡气),甲醇/氧气摩尔比为1/200,空速约为80000 mL g–1 h–1,利用气相色谱检测反应物和产物的浓度.广角度XRD结果表明具有立方晶相结构.XRD谱中未检测到Ag,Au和Pd的衍射峰,系贵金属负载量低且均匀分散在载体表面所致.贵金属粒径为2.8-4.5 nm.小角度XRD和TEM结果表明具有有序介孔结构.从HAADF-STEM照片可以观察到中的贵金属形成了Ag-Au-Pd合金.BET结果显示,所制得催化剂的比表面积为115-120 m2/g,孔径为5.7-6.0 nm,孔容为0.15-0.16 cm3/g.XPS结果表明,贵金属与载体之间较强的相互作用使0.68 wt%Ag0.75Au1.14Pd/meso-Co3O4�
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