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碳-氮共改性中空二氧化钛光催化剂的同步合成及其高效的光催化行为和循环稳定性研究

作者:肖颖冠; 孙孝东; 李霖昱; 陈娟荣; 赵仕东...同步合成碳氮共改性二氧化钛中空微球四环素光催化作用

摘要:抗生素的滥用导致了严重的水体污染,如何处理水体中难以降解的抗生素是目前环境领域中重要的研究课题之一.研究发现,二氧化钛具有优良的光催化性能,但由于其宽能带(~3.2 eV),导致其低抗生素的降解率.本文构建了一种新型的碳氮共改性中空二氧化钛光催化剂(C/N-TiO2),研究发现,所制备的C/N-TiO2不仅能提高二氧化钛的可见光吸收,而且还有效地降低了其禁带宽度,因此能大大地提高其对四环素的降解能力和降解速率.该新型的C/N-TiO2光催化剂主要利用阳离子聚苯乙烯作为创造二氧化钛中空结构的模板和碳源,在氨/氩混合气作用下煅烧,能同步制备出碳-氮共改性的中空二氧化钛光催化剂. TEM和SEM电镜图清晰显示出C/N-TiO2具有良好的中空结构. STEM Mapping测试证实碳和氮元素都均匀地分布在C/N-TiO2的中空微球上,实现了其良好的改性. N1s的XPS谱图显示出在N-TiO2和N-TiO2?x的特征峰的存在,证实了氮掺杂TiO2的成功合成.固体紫外也进一步证实了C/N-TiO2不仅具有强的紫外光吸收,还因碳和氮共改性呈现出强的可见光吸收.更重要的是,这种碳/氮共改性有效地降低了TiO2的禁带宽度(~2.83 eV).研究了C/N-TiO2光催化剂在可见光和模拟太阳光作用下,对四环素类的光催化降解行为,并与碳改性的中空二氧化钛(C/TiO2)的进行比较.结果表明,在可见光作用下, C/N-TiO2光催化剂在30 min内能降解大约86.3%四环素,高于C/TiO2对四环素(76.4%).在可见光降解氯四环素时, C/N-TiO2也取得了比C/TiO2更高的降解率.我们进一步测试了两种催化剂在模拟太阳光作用下的催化性能差异.结果表明, C/TiO2对四环素降解率达到98.3%,而C/N-TiO2在30 min内几乎实现了四环素的完全降解(99.6%).根据Langmuir-Hinshelwood计算出四环素的降解速率,发现C/N-TiO2对四环素的降解速度为0.1812min?1,是同样条件下C/TiO2的1.4倍.结果表明,所研制的C/N-T

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催化学报

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