作者：唐磊; 董晓玲; 徐薇; 贺雷; 陆安慧氮掺杂石墨化炭包裹结构铁基催化剂费托合成
摘要：由合成气经费托合成(FTS)直接制取液态燃油如汽油(C5–C11)或柴油(C10–C20),对缓解全球能源危机具有重要意义.但是,费托合成产物大多服从Anderson-Schulz-Flory(ASF)分布,C5–C11烃类选择性最大为45%.因此,高选择性地合成C5–C11烃仍具有挑战性.铁基催化剂价格低廉且能够在较宽温度区间内保持高活性,其中χ-Fe5C2纳米粒子催化剂表现出高活性及高C5–C11选择性.理论计算表明,Fe5C2中高米勒指数晶面如(510)晶面更易暴露,且C–C偶联反应更易发生在该晶面上.但纯相Fe5C2的制备流程复杂,操作条件苛刻,成本较高.此外,在反应过程中,因高温、高压及氧化性产物(如H2O或CO2等)的影响,Fe5C2易发生相转变,导致多物相共存.因此,制备在反应过程中能够保持高Fe5C2含量的催化剂意义重大.石墨化炭材料如石墨烯、碳纳米管等,因其具有大π电子结构和高电子密度,作为载体能够促进铁粒子的还原;氮掺杂石墨化炭能够进一步改善电子结构,增强载体与铁物种间的电子传导,进而促进氧化铁粒子的还原及后续碳化形成Fe5C2.大量研究表明,包覆结构具有独特的限域效应,能够促进碳化铁物相的生成和稳定存在.结合氮掺杂石墨化炭的电子效应和包覆结构的限域效应,有望得到高含量Fe5C2催化剂,实现高C5–C11选择性.因此,本文通过谷氨酸与Fe物种的配位作用,合成Fe高度分散的配合物,并热解得到氮掺杂石墨化炭包覆铁基催化剂(FeC-x,x为热解温度(°C)),通过改变热解温度调变炭层结构,并考察了其对催化剂费托性能的影响.在不同热解温度下制备的催化剂的费托合成反应结果表明,FeC-800催化活性高达239.4μmolCO gFe–1 s–1,分别是FeC-700的2倍和FeC-900的20倍.而且,FeC-800的C5–C11烃类选择性为49%,高于大多数报道的Fe/C催化剂.FeC-900则表现出较低的C5–C11烃类选择性.TG表征发现,热解温度升高,炭层石墨化过程中�
注：因版权方要求，不能公开全文，如需全文，请咨询杂志社
