作者：李昱琳; 韩小金; 侯亚芹; 郭耀萍; 刘勇进...介孔结构相互作用中温氨选择催化还原
摘要：NOx是大气污染物的重要组成部分,能够造成酸雨、光化学烟雾和臭氧层破坏等一系列环境问题,严重危害人类健康.选择性催化还原(SCR)是控制NOx排放的主要技术,当前工业上普遍采用的是钒钛催化剂,然而该催化剂活性温度窗口较窄(300-400oC),N2选择性较低,而且钒物种本身有毒.因此开发新型SCR催化剂成为研究热点.Fe/TiO2催化剂具有稳定的化学性质,环境污染少且价格低廉,近年来受到广泛关注.为了提高Fe/TiO2催化活性,人们采用了各种不同的制备方法.本文以F127作为结构导向剂,结合溶胶-凝胶法原位合成了具有介孔结构、工作温度在150-300oC的Fe/TiO2脱硝催化剂,并与普通浸渍法和共沉淀法制备的催化剂进行了对比.利用N2吸附脱附、紫外-可见光谱、X射线电子能谱、NH3程序升温脱附和原位红外光谱等技术研究了制备方法对Fe/TiO2催化剂物理结构及脱硝性能的影响.结果表明,相较于浸渍法和共沉淀法,模板法制备的催化剂具有较高的脱硝效率和抗H2O和SO2性能.作为结构导向剂,F127能够诱导催化剂形成均匀的介孔结构,有利于提高催化剂比表面积,促进反应物分子的扩散和转移,从而提高催化剂脱硝效率.进一步研究发现,模板法能够明显促进活性组分Fe物种的分散和NH3吸附,载体与活性组分具有较强的相互作用,因而有利于催化剂产生较多的活性位.结合XPS结果,较多的活性位点有利于表面吸附氧(Oα)在催化剂表面的吸附.Oα有利于NO到NO2的转化,从而促进快速SCR反应:NO+NO2+2NH3→2N2+3H2O.通过原位红外机理分析证明,吸附在模板法制备的催化剂表面的NO物种具有较强的稳定性,当温度超过200oC时,仍然保持一定的吸附强度;吸附NH3红外结果表明,Lewis酸性位比Br?nsted酸性位具有更强的稳定性,当温度超过150oC仍然具有较强的Lewis酸吸附.催化剂表面稳定的NO物种和Lewis酸位上强的NH3吸附是�
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