作者:刘景月单原子催化球差校正扫描透射电子显微镜探测活性中心
摘要:近年来,“单原子催化”逐渐得到人们的认可与关注,成为催化领域新的前沿与热点之一.高分辨扫描透射电子显微镜(STEM),特别是带有球差校正(ac)的高角环形暗场扫描透射电子显微镜(ac-STEM-HAADF)是唯一能够直接“看到”催化剂中单个原子的工具.在单原子催化的发现、单原子催化剂的开发、催化剂制备的优化、以及单原子催化机理的理解方面具有举足轻重的、甚至是不可替代的作用.本文首先简述了早期的高分辨透射电子显微镜(HRTEM)逐步发展成目前的ac-STEM-HAADF的过程以及过程中各种电镜在单原子观察中的功能.然后综述了ac-STEM在单原子成像、检测单原子分散度及改进催化剂制备参数、检测单原子催化剂中单原子的配位及催化活性中心中的应用及其机遇与挑战.1990年代后期在透镜相差校正领域技术的突破使STEM的分辨率显著提高,因此STEM的单原子成像灵敏度得到明显改善,因而能够对实用催化剂中的单个重原子进行具有很好相衬度的常规检测.2000年代末期刘景月课题组开始进行系统的单原子催化剂合成与表征,表明ac-STEM-HAADF毫无疑问地能够进行实用催化剂中的单个金属原子的常规检测.随后与张涛课题组合作启动了一项采用简便可放大的共沉淀法制备单原子催化剂的项目并取得成功.相比于光谱表征提供样品平均与整体信息,电子显微镜能够提供具有空间分辨的局部信息.对于含有从微米到纳米不同级别不均一性的多相催化剂而言,该技术尤其具有价值.
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